編輯推薦：本文通過靜電紡絲法和后續的刻蝕活化，成功制備了氮摻雜“豆莢狀”空心碳纖維，并用于鉀硒（K-Se）電池的負極具有良好的電化學性能。通過原位XRD和第一性原理計算等多方法，對K-Se電池中Se與K的反應步驟進行了詳細的闡明，為未來K-Se電池的理論研究和商業化應用打下了堅實的基礎。

由于鉀元素豐富的儲量和低廉的價格，研發K-Se電池被認為是解決當今鋰電池成本過高的有效途徑。但是，K-Se電池目前還處于研究的初級階段，其儲能機制目前還尚待闡明，且具有高效的儲能結構的電極材料也尚未有相關報道。

中科大的于彥教授與中科院大連物化所吳忠帥教授等人合作，通過實驗表征和理論計算相結合，對于Se正極中的儲鉀性能進行了分析探討。相關論文以題為“Unraveling the Nature of Excellent Potassium Storage in Small-Molecule Se@Peapod-Like N-Doped Carbon Nanofibers”在Advanced Materials上發表。

論文鏈接：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202003879

由于鉀相比鈉具有同樣豐富的儲量，但更低的電位，鉀離子電池近年來被廣泛認為是鋰電池最有希望的潛在替代者之一。而且，隨著硒元素被開發作為正極，其良好的電導率、與碳酸鹽電解質優異的相容性和極高的理論容量，進一步提高了K-Se電池的競爭力。但是K-Se電池反應過程中的中間相溶解遷移和體積膨脹過大兩個問題，K-Se電池的電化學性能一直不夠理想。并且K-Se電池的反應過程和反應機理也并未完全揭示，而深入理解電池材料的反應機理是優化電化學性能的前提。因此，K-Se電池還有待進一步的研究。

本文作者針對以上問題，制備了自支撐豆莢狀氮摻雜多孔炭納米纖維作為K-Se電池正極。獨特的多孔結構可以負載大量的Se、縮短K+的擴散路徑；氮摻雜炭增強了炭與硒化鉀之間的化學親和力；1D的納米線連接形成3D的互聯導電網絡，增加了材料的導電性，提高了倍率性能。電化學測試中，電極在0.5A g-1的電流密度下循環1670次后可逆容量依舊高達367 mA h g-1。此外，通過原位拉曼測試、非原位TEM、第一性原理計算等方法對反應過程進行了分析。結果表明Se的反應過程主要為Se-K2Se-K2Se兩步的全固態反應，有效抑制了多硒化合物短鏈小分子K2Sen（3≤n≤8）的產生，從而避免了多硒化物的穿梭效應，大大提高了Se的利用率。

總的來說，作者制備了多孔豆莢狀1D納米纖維結構氮摻雜碳纖維，具有良好的導電性和儲Se能力。并通過多種表征手段，對于反應的機理進行了詳細的分析，并發現該結構有效的抑制了小分子多硒化合物的形成，大大的緩解了穿梭效應。該研究不但為后續K-Se電池正極的結構提供了良好的設計思路，還對于K-Se電池的反應過程進行了詳細的研究，對未來K-Se電池的研究和優化具有極其重要的意義。（文：Today）

圖1 電極的設計和合成示意圖。

圖2 Se@NPCFs的電鏡表征圖

圖3 Se@NPCFs的電化學測試和對應的理論計算結果。

圖4 K-Se電池中Se@NPCFs的反應機理分析。

圖5 K-Se電池中的不同電化學行為的研究

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